技術 | 燃煤電廠SCR煙氣脫硝催化劑壽命預測研究
北極星電力網新聞中心 來源:《熱力發電》 作者:唐詩潔 陸強等 2019/4/2 11:36:35 我要投稿
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北極星火力發電網訊:摘要：為保證燃煤電廠煙氣脫硝系統的安全、穩定運行，需要制定科學合理的選擇性催化還原（SCR）催化劑壽命預測方案。SCR催化劑失效是多個物理和化學因素共同作用的結果，難以用傳統的物理模型或數學公式對其失活程度進行預測。本研究針對電廠大數據特性，對原始數據進行預處理，建立了曲線擬合、灰色預測、BP神經網絡、灰色神經網絡4種預測模型。實例對比分析發現：數據預處理可以提高預測精度；當數據滿足等時距特性時，灰色神經網絡優化后的直接輸出模型預測精度較高；當數據不滿足等時距特性時，使用BP神經網絡模型預測效果更好。
選擇性催化還原（SCR）法已成為國際上火電廠應用最廣、最為成熟的NOx排放控制技術。催化劑是SCR脫硝工藝的核心，SCR脫硝催化劑（簡稱SCR催化劑）長期在高溫、復雜的煙氣環境中工作，會受到物理和化學因素的影響而逐漸失活。SCR催化劑服役時間即使用壽命決定著SCR脫硝系統的運行成本。因此，正確預估SCR催化劑的使用壽命并及時更換催化劑，對減小電廠運行成本和節約資源具有重要意義。
目前，國內外學者已對SCR催化劑失活的過程和原因進行了探索，并針對催化劑的失活原因建立了多種催化劑失活動力學模型。
Lei等人研究了SCR催化劑不同中毒過程中催化劑堿金屬中毒的失活速率。姜燁等研究了不同形態鉀和鉛導致SCR脫硝催化劑失活的機理，并在漸進殼模型的基礎上建立了鉀和鉛中毒失活動力學方程。吳俊升等采用流化磨損測試方法分析研究了不同粒徑催化劑的磨損行為，建立了相應的失活動力學模型。
孫克勤等研究了煤燃燒過程中砷的遷移規律以及SCR催化劑砷中毒對SCR脫硝系統影響的失活動力學。
Upadhyay等人以表面反應動態模型為基礎，引入時間因素對脫硝反應動態過程進行了實驗研究。此外，也有學者從催化劑整體失活的角度出發，建立了不同的催化劑活性預測模型。對于早期的催化劑失活程度預測可以使用Gauss和Logistic回歸模型，根據實驗曲線擬合得到失活公式，但精度較差。
董長青等在SCR催化劑失活動力學模型的基礎上，分別從物理和數學角度進行了修正。傅玉等按照數據是否滿足等時距要求，分別建立了灰色預測模型和多種曲線擬合模型，對催化劑的相對活性進行預測。
SCR催化劑失活機理復雜，通過傳統的物理模型或建立數學公式對其活性進行預測的難度較大且準確度不高。此外，在電廠實際運行過程中，很難通過隨時停機來采集催化劑的活性數據和運行參數；且隨著負荷的變化，流經催化劑的煙氣參數也會時刻變化，SCR催化劑活性波動性較大。因此，本文以5個電廠的實際運行數據為例，將實際運行數據預處理后用于曲線擬合、灰色預測、BP神經網絡、灰色神經網絡4類模型的SCR催化劑壽命預測模擬，探索預測SCR催化劑壽命的最佳方法。
1數據預處理
1.1催化劑活性計算
催化劑活性K可用于衡量其催化氨與氮氧化物反應的綜合能力，主要由催化劑自身性能、煙氣條件、操作情況及機組運行狀態決定。準確了解并計算催化劑活性是預測催化劑壽命的基礎。電廠實際運行條件下的催化劑活性K計算公式為
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1.2運行數據預處理
本文以5個在役電廠的實際運行數據為基礎，進行數據預處理。以電廠1為例，該電廠給出了2016年1月10日到2017年1月3日期間的運行數據，包括機組負荷、煙氣量、SCR脫硝反應器入口和出口NOx質量濃度等。通過式(1)得到不同運行時間對應的SCR催化劑活性如圖1所示。
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圖1電廠1催化劑活性變化示意
由圖1可以發現，電廠的催化劑活性數據十分繁雜，難以觀察其變化規律。如果直接使用這些數據進行模擬預測而不考慮數據的內在特征，會導致最終預測結果誤差較大，因此需進行相應的數據預處理。
數據預處理步驟如下：
1）從每天不同時刻的K中選出最大值；
2）算出每5天K最大值的平均值；
3）找到5天中與K最大值的平均值最接近的實際數據，并去掉明顯不符合催化劑活性變化規律的數據，最后得到預測樣本。
對電廠1的數據進行上述預處理后得到催化劑活性變化如圖2所示。
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圖2電廠1預處理后催化劑活性變化示意
對比圖1、圖2可見，預處理后的數據更便于觀察，也更符合電廠SCR催化劑活性變化規律，可直接用于催化劑活性預測研究。因此，對電廠2—電廠5的數據也進行同樣的預處理。
2預測模型
對于與SCR催化劑失活相關的多因素耦合、繁復的數據信息，從數據驅動的角度可以避免建立復雜物理模型。本文分別使用曲線擬合、灰色預測、BP神經網絡、灰色神經網絡4類方法進行預測，從而篩選出可以提高催化劑壽命預測準確度的預測模型。
2.1曲線擬合
曲線擬合以離散的觀測數據點為基礎，用連續曲線近似地擬合觀測數據，并分析變量之間的關系。工程中常用的曲線擬合方法有多項式法、指數法和高斯擬合法，下面是幾種典型曲線擬合方法的趨勢模型（模型中an、bn、cn均為模型參數）。
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2.2灰色預測模型
灰色系統理論是我國學者鄧聚龍教授提出的針對不確定性問題的研究方法[17]。對于同時含有已知信息和未知不確定信息的灰色系統，其數據可能是雜亂無章的，但是灰色預測可以通過鑒別各因素之間發展趨勢的相異程度，對原始數據進行處理，建立微分方程尋找灰色系統數據變動的規律，從而預測系統未來的發展趨勢?；疑Ｐ蛯崪y數據沒有嚴格要求，所需數據量較少。本文采用單一變量GM(1,1)灰色預測模型，使用此模型的前提是建模序列必須滿足等時距的要求。
2.3BP神經網絡
2.3.1簡介
BP（backpropagation）人工神經網絡是模仿生物神經系統功能和結構發展起來的信息處理系統[20]。人工神經網絡由大量簡單的處理單元以某種方式彼此互聯而成的復雜網絡系統，具有學習、記憶、聯想、歸納和自適應學習能力。在眾多人工神經網絡模型中，按誤差逆傳播算法訓練的BP神經網絡，因其運算能力強、建模過程簡單，已經成為目前應用最廣泛的神經網絡模型。BP神經網絡具備大規模并行處理數據的特點，可以存儲和學習大量輸入-輸出模式的映射關系，非常適合應用于需要同時考慮諸多因素和條件的不精確或者模糊的信息處理問題。
BP神經網絡通常由單層的輸入層、輸出層和層數不等的隱含層構成，而每層都由若干個神經元組成。圖3為典型多層前饋型BP神經網絡結構。圖3中，x表示輸入數據，a、c表示閾值，y表示網絡輸出結果，f表示激勵函數。
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圖3BP神經網絡結構
2.3.2原理
BP神經網絡需要通過輸入和輸出樣本對網絡進行訓練，即通過學習和修正網絡的閾值和權值，并不斷重復該過程，最終得到符合條件的輸入或輸出。BP神經網絡算法由信號的正向傳播（前向計算過程）和誤差的反向傳播兩個階段組成。兩個過程反復交替，不斷調整權值和閾值，直至網絡達到收斂為止，具體過程如下。
1）信號的正向傳播過程
輸入量由輸入層經過隱含層逐層計算，并傳向網絡的輸出層。計算中每層的神經元狀態只會影響下一層的神經元狀態。網絡的權值在信號正向傳播過程中固定不變。如果輸出層不能得到符合其期望的輸出，則轉入誤差反向傳播過程。
2）誤差的反向傳播
由前向計算過程得出的網絡輸出與期望輸出之前的差值即為誤差。誤差信號由網絡的輸出端開始，沿網絡的連接路線返回并計算各權值和閾值對總誤差的影響。最后根據誤差梯度下降法對權值和閾值進行調整。
2.3.3結構設計
對于大多數復雜的數學問題，單隱含層BP神經網絡即可滿足要求，本研究也采用圖3所示的輸入層-單隱含層-輸出層的3層BP神經網絡結構。
1）確定輸入及輸出變量
電廠SCR催化劑在多因素耦合且復雜的煙氣環境中工作，煙氣量、噴氨量、運行時間、運行溫度及煤種等都會影響SCR催化劑的活性。為了建立簡潔、有效的BP神經網絡模型，首先要對預處理后的數據進行相關性分析，找到對SCR催化劑活性有顯著影響的參數作為BP神經網絡的輸入變量。本文利用統計分析軟件SPSS進行相關性分析。此外，由于各輸入量單位不同，需對輸入變量進行歸一化處理，以均衡對BP神經網絡的影響，降低誤差。本文BP神經網絡輸出變量為SCR催化劑活性K。
2）確定隱含層神經元個數
確定BP神經網絡各層神經元的數量是構建BP神經網絡的重要環節。隱含層神經元數n需要先通過經驗公式(5)確定大致范圍后，再對不同網絡結構的訓練結果進行對比，選擇預測誤差最小時的隱含層神經元個數。
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3）確定訓練和測試樣本
選擇一部分預處理后的數據作為訓練樣本對網絡進行訓練，其余數據作為測試樣本。將測試樣本的輸入變量代入訓練好的BP神經網絡中，然后將SCR催化劑活性預測結果與真實值進行對比，分析其誤差。
2.4灰色神經網絡
灰色預測模型的對象系統中允許存在未知項，所需數據少，并且不要求數據具有一致性，但它缺乏自學習、自適應能力，對非線性信息的處理能力較弱，而BP神經網絡算法恰好可以彌補灰色預測模型的這些不足。本文將灰色預測模型與BP神經網絡結合在一起，形成灰色神經網絡，尤其適合處理SCR催化劑失效這種多因素耦合、繁復的問題。按照神經網絡的輸出數據類別，可將灰色神經網絡模型分為殘差輸出和直接輸出2類。
2.4.1殘差模型
灰色神經網絡中的殘差修正模型首先將原始數據通過灰色預測方法預測，隨后將灰色預測結果的殘差作為BP神經網絡的輸入輸出，從而達到自身修正、降低誤差的目的。
2.4.2直接輸出模型
灰色神經網絡直接輸出模型首先將原始數據用灰色預測方法預測，隨后把灰色預測的結果與SCR催化劑服役時間同時作為BP神經網絡的輸入，最后得到網絡輸出即SCR催化劑活性預測值。
3工程實例分析
3.1曲線擬合
隨著運行時間的延長，SCR催化劑活性會逐漸降低，因此使用曲線擬合法預測時，將時間作為自變量，SCR催化劑活性則為因變量。用MATLAB軟件中的cftool工具箱直接對樣本數據進行曲線擬合。以電廠1為例，在進行數據預處理后共得到51組數據，取1—46組數據作為樣本數據，擬合得到SCR催化劑活性變化公式，然后將47—51組數據作為測試數據，代入式(1)得到SCR催化劑活性擬合值，并與SCR催化劑活性真實值進行對比，結果見表1、表2
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3.2灰色預測
預處理后的電廠1數據滿足等時距特性，此時可以使用GM(1,1)模型進行預測，取1—46組數據作為樣本數據，將47—51組數據作為測試數據，結果見表3。由表3預測結果顯示，曲線擬合和灰色預測模型的預測精度較低，平均誤差高達39.1183%。因此，使用單一的曲線擬合或灰色預測模型往往無法反映催化劑活性與各影響因素間復雜的非線性關系。
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3.3BP神經網絡
以電廠1為例，經過SPSS軟件分析可知，機組負荷、脫硝效率、煙溫、煙氣量、時間、FGD（煙氣脫硫）出口NOx質量濃度、噴氨量、煤中硫、砷質量濃度都與SCR催化劑活性顯著相關，因此將這些影響因素作為BP神經網絡的輸入并進行歸一化處理，SCR催化劑活性作為BP神經網絡的輸出。
經過計算比較后發現，當BP神經網絡中隱含層神經元為4時預測誤差最小，因此BP神經網絡拓撲結構為9-4-1（輸入層神經元數-隱含層神經元數-輸出層神經元數）。取1—46組數據作為樣本數據，將47—51組數據作為測試數據，BP神經網絡的預測結果與誤差見表4，其平均誤差為17.1534%。
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3.4灰色神經網絡
3.4.1殘差模型
經過計算比較后發現，當灰色神經網絡殘差模型拓撲結構為3-6-1時預測誤差最小。取1—46組數據作為樣本數據，將47—51組數據作為測試數據，灰色神經網絡殘差模型3-6-1結構SCR催化劑活性預測結果與誤差見表5，其平均誤差為30.3738%。
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3.4.2直接輸出模型
計算比較后發現當灰色神經網絡直接輸出模型拓撲結構為2-5-1時誤差最小。取1—46組數據作為樣本數據，將47—51組數據作為測試數據，灰色神經網絡直接輸出模型2-5-1結構預測結果與誤差見表6，其平均誤差為32.6349%。
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為了進一步降低誤差，將SCR催化劑活性影響因素也作為灰色神經網絡直接輸出模型的輸入變量對模型進行優化。即輸入變量包括灰色預測殘差和機組負荷、脫硝效率、煙溫、煙氣量、時間、FGD出口NOx質量濃度、噴氨量、煤中硫質量濃度、砷質量濃度。經過計算比較后發現當灰色神經網絡直接輸出模型拓撲結構為10-2-1時誤差最小。取1—46組數據作為樣本數據，將47—51組數據作為測試數據，預測結果與誤差見表7，其平均誤差為15.3916%。
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3.5不同預測方法分析比較
上述預測模型計算結果見表8，對比可知灰色神經網絡中優化后的直接輸出模型預測誤差最小。為了進一步驗證該結論，本文對在役電廠2、3、4、5的數據進行預處理后用同樣的方法進行預測，比較其預測誤差，結果見表9。分析表9發現，灰色神經網絡中優化后直接輸出模型的SCR催化劑活性誤差最小。因此，在燃煤電廠實際運行過程中，當數據滿足等時距特性時，可將灰色神經網絡中的直接輸出模型（優化后）作為SCR催化劑的壽命預測模型。
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3.6預測方法優化
在采用上述幾種同樣的模型進行SCR催化劑活性預測時，電廠1的預測誤差最大。為了降低其預測誤差，將數據預處理改為由煙氣量作為標準對數據進行篩選的方法。電廠1的原始數據中煙氣量變化范圍為527.8~1564.5km3/h（標準狀態，下同），以煙氣量在1000~1021km3/h范圍內為標準，篩選后共得到70組數據。這些數據樣本不再具有等時距特性，不滿足灰色神經網絡預測模型的使用條件，故使用BP神經網絡進行預測。將1—65組數據作為訓練樣本，66—70組作為預測樣本，BP神經網絡SCR催化劑活性預測結果與誤差見表10。
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比較表8和表10，以煙氣量為標準進行篩選后使用BP神經網絡預測的誤差顯著降低，改進后的平均誤差僅為2.1819%。
4結論
1）針對燃煤電廠實際運行數據十分繁雜的特點，首先對數據進行預處理，然后使用曲線擬合、灰色預測、BP神經網絡、灰色神經網絡4種模型進行SCR催化劑活性預測。比較發現，當數據滿足等時距特性時，灰色神經網絡直接輸出模型（優化后）的預測誤差最小，準確度更高。
2）對于煙氣參數尤其是煙氣量波動較大的在役電廠，先以煙氣量為標準對數據進行篩選，再使用BP神經網絡預測方法，這樣可進一步降低SCR催化劑活性預測誤差，提高預測精度。
